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    高分子物理聚合物分子運動

  • 上傳人: 娟**
  • 文檔編號:33357431
  • 上傳時間:2021-11-26
  • 文檔格式:PPT
  • 文檔頁數:66
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    高分子 物理 聚合物 分子 份子 運動
    資源描述:

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    1、聚合物的分子運 及力學狀 高分子的結構 高聚物的性能 高分子的運動方式 決定了 宏觀表現為 高分子物理學研究的核心內容 前面二章我們討論了高聚物的結構。 n我們了解了高聚物有著不同于低分子物質的結構特點,這正是高聚 物材料有一系列特殊優異性能的基礎。 n微觀結構特征要在材料的宏觀性質上表現出來,則必須通過材料內 部分子的運動。 n為了研究高聚物的宏觀性質(力學、電子、光學等方面性能),只 了解高聚物的結構還不行,還必須弄清高聚物分子運動的規律,才 能將微觀結構與宏觀結構性能相結合,才能了解高聚物結構與性能 的內在聯系。 n所以本章是聯系結構與性能的橋梁:高聚物分子運動的規律 3.1 高聚物的分。

    2、子運特點 3.2 非晶高聚物的力學狀 3.3 晶高聚物的力學狀 3.4 高聚物的粘性流 3.1 高聚物的分子運特點 先看二個例子: nPMMA:室溫下如玻璃,俗稱有機玻璃,但在100左右成 柔的性體 n橡膠材料:室溫下是柔的性體,但在-100左右 硬的玻 璃體 n為什么有以上情況? 外界溫度改變了,使分子運動的狀況不同,因而表現出的宏觀性能 也不同。 3.1.1 運 元多重性 3.1.2 松弛程:分子運的 依性 3.1.3 松弛 與溫度的關系:分子運的溫度依性 3.1.1 運 元的多重性 從分子運動角度看,小分子有三種基本形式,振動、轉動、 移動,而且都是基于分子內部各部分位置處于相對固定的基。

    3、礎上 進行的。而高分子情況就大不相同了,由于分子的長鏈結構,又 有相對分子質量的多分散性,大小不一,又可帶有不同的側基, 加上支化、交聯、結晶、取向、共聚等等復雜的結構,因而也就 構成了高分子運動單元的多重性。 n運 元可以是基、支、 、段、分子 n運形式可以是振、 、平(平移) n高聚物運 元的多重性 (1)取決于構 (2)也與外界條件(溫度)有關 (1)整個分子的平移運 即大分子與大分子之 生相滑移, 即分子 量中心的相位移。如熔體流,溶液中分子從聚集到分散 。 五種型的運 元: 聚合物成型加工中的流動 聚合物使用中的尺寸不穩 定性(塑性形變、永久形變) 整鏈運動 的結果 (2)段運 是高。

    4、分子區于小分子的特殊運形式。在整個大 分子中,部分段由于 內旋而相于另一部分段做獨立運, 使大分子卷曲或 (伸展),但可以保持分子量中心不(宏上 不生塑性形)。 如橡皮的拉伸、回 程(高彈性:鏈段運動的結果)。 (3)支、 、基等尺寸小的元的運 里包括 的曲柄 運和基的 和振。 (4)原子在平衡位置附近的振 (5)晶區的運 五種運 元可以同運,也可能是大的運 元 ,小 的運 元運。溫度越低,體系的能量越低,運 元越小。 晶型的轉變不穩定的晶型向 穩定的晶型轉變 晶區缺陷的運動 晶區的完善 3.1.2 分子運的 依性 物質從一種平衡狀態 與外界條件相適 應的另一種平衡狀態 外場作用下 通過分子運。

    5、動 低分子是瞬變過程 此過程只需 10-9 10-10 秒 。 高分子是速度過程 需要時間慢慢完成 松弛過程(Relaxation) 聚合物分子運動依賴于時間的原因在于整個分子鏈、鏈段、鏈節等 運動單元的運動均需要克服內摩擦阻力,也就是說,是不可能瞬時完成 的。凡是具有時間依賴性的性質均稱為松弛特性。 由于高分子相分子量很大,具有明的不稱性,分子作用力 很強,本體粘度也大,使得高分子運不能瞬完成,需要克服一切阻力 ,才能從一種平衡渡到另一種平衡。因此需要 ,即“松弛 ”。 n例1:一根橡皮,用外力將它拉了L,外力去除后,L不是立刻 零。而是開始短很快,然后短的速度愈來愈慢,以致短程 可以持幾晝。

    6、夜,幾星期,并且只有很精密的器才能得出。 n例2:在倒高聚物熔體,若用一根棍子快速敲打流體,熔體液流 也會脆性碎掉。 是高聚物熔體呈固體力學行的例子。 3.1.3 分子運的溫度依 性 溫度高分子運的兩個作用: 1. 使運 元能增加,令其活化(使運 元活化所需要的能量 稱活化能)。當達到某一運 元運所需的能量,就激 一運 元的運。 2. 溫度升高,體膨,提供了運 元可以活的自由空( 自由體)。當自由空增加到某種運 元所需的大小, 一運 元便可自由運。 以上二點原因使松弛過程加快進行,也就是說:升高溫度可使松 弛時間變短,我們可以在較短的時間就能觀察到松弛現象;如果不升 溫,則只有延長觀察時間才能。

    7、觀察到這一松弛現象。 升溫與延長觀察時間是等效的(時溫等效) 3.2 非晶高聚物的力學狀 聚合物的物理狀態從熱力學和動力學不同角度可分為相態和聚 集態。相態是熱力學概念,由自由焓、溫度、壓力和體積等熱力學 參數決定。相態轉變伴隨著熱力學參數的突變。相態的轉變僅與熱 力學參數有關,而與過程無關,也稱熱力學狀態。 聚集態是動力學概念,是根據物體對外場(外部作用)特別是 外力場的響應特性進行劃分,所以也常稱為力學狀態。聚合物在不 同外力條件下所處的力學狀態不同,表現出的力學性能也不同。 3.2.1 形非晶高聚物的兩種 和三種力學狀 為了激發高聚物中各運動單元的運動,我們采用加熱的方法。并 對高聚物試。

    8、樣施加一恒定的力,觀察試樣發生的形變與溫度的關系, 即采用熱機械曲線的方法來考察這個問題。 模量溫度曲線 高聚物由高 向粘流的 稱粘流 ,個 溫度 稱粘流溫度,用Tf表示。 玻璃 高 的 稱玻璃化 , 溫度,即 鏈段開始運動或凍結的溫度稱玻璃化溫度Tg。 兩種 和三種力學狀 u為什么非晶態高聚物隨溫度變化出現三種力學狀態和二個轉變? u我們來看表,了解一下內部分子處于不同運動狀態時的宏觀表現 溫度運 元力學性 玻璃 以下 段仍于 狀, 基、支、 等能做局 部運及 、角生 化,而不能 構象的。 受力形很?。?.11%) ,去力后立即恢復(可逆 ),性(普性)模量 :1091010Pa。 高 段運。

    9、,不斷改構象, 但是整個分子 仍于被 “ ”的狀。 受力形很大 (1001000%),去力后可恢 復(可逆),性(高 性)模量:105107Pa。 粘流 以上 大分子與大分子之 生相位移。 流 形不可逆,外力除 去后形不能恢復。性 模量下降至102104 Pa。 3.2.2 高聚物的玻璃化 n高聚物玻璃化轉變不象低分子那樣晶體向液體的轉變,它不是熱力 學上的相變,它處于非平衡狀態。 n玻璃化溫度也不象低分子物質的熔點那樣是一個固定值,而是隨外 力作用的大小,加熱的速度和測量的方法而改變的,因此它只能是 一個范圍。 n Tg的實用意義:是高聚物特征溫度之一,作為表征高聚物的指標, 可用來確定熱塑。

    10、性塑料的最高使用溫度和橡膠的最低使用溫度。 部分高聚物的玻璃化轉變溫度 種高聚物構元Tg () 塑 料 聚乙* 68 聚丙* 10 聚乙 78* 聚苯乙100 有機玻璃105 聚碳酸*150 尼66*50 *69 橡 膠 聚異戊二-73 1,4聚丁二-108 影響玻璃化轉變的因素 不同的聚合物所以有不同的玻璃化 溫度,原因是很多的???以從它的成和構來找原因。一般來,分子越是柔,Tg就 越低;分子的相互作用越強,Tg就越高。 橡膠分子的分子 ,的柔性好;橡膠分子大多是由非極性 的分子成,分子的相互作用小,因此它的玻璃化 溫度就低。 下面主要從內在、外在兩方面因素來分析。 主 構的影響:主 構決。

    11、定其柔性,主柔性是一個合 的影響因素,凡是柔性大的高分子其玻璃化溫度低,反來, 越表 性,玻璃化溫度越高。 (1)內在因素 飽和主鏈 硅橡膠 Tg = -123 聚甲醛 Tg = -83 PE Tg=-68 主鏈上有芳環、芳雜環: 聚碳酸(PC) Tg=150 聚苯(PPO) Tg=220 聚酰亞胺(PI-polyimide) 耐高溫達 400以上 ,長期使用溫度范圍200300 主鏈上有孤立雙鍵時: Tg=-105(式),BR Tg=-83(反式) Tg=-73(式),NR Tg=-60(反式) 構型對Tg的影響 全同Tg 間同Tg 順式Tg 300C :分子 可使Tg著提高 。 分子量對T。

    12、g的影響 分子量Tg的影響可用下式表示: 當分子量較低時,Tg隨分子量增加而增加;當分子量達到某 一臨界 值時,TgTg(),不再隨分子量改變。 Tg MMc n增塑 n共聚 n共混 n交聯和支化 n結晶 (2)影響Tg的其它構因素 增塑劑或稀釋劑 n 一般增塑分子與高分子具有強的和力,會使分子作用減弱 ( 屏蔽效) ,同,增塑分子小,活能力強,可提供段運的 空,因此Tg下降,同流溫度Tf也會降低,因而加入增塑后可 以降低成型溫度,并可改善制品的耐寒性。 例如:純聚氯乙烯PVC的Tg78,室溫下為硬塑料(玻璃態),可制 成板材管材,但加入2040%DOP(鄰苯二甲酸二辛酯)增塑之后,Tg 可降。

    13、至-30,室溫下呈高彈態。 添加某些低分子組分使聚合物Tg下降的現象稱為“外增塑作用”。 非極性增塑的增塑作用相當于加入溶(增塑低分子化合物活 比容易,可以很方便地提供段活所需要的空),故增塑后玻 璃化溫度的降低與增塑的體成正比。 極性增塑的增塑作用是其極性基與高分子的極性基互相作用 ,取代了高分子段的極性基的相互作用,削弱了高分子之的相 互作用(起屏蔽作用),因此,極性增塑使高分子的玻璃化溫度降低 與增塑的摩爾數成正比。 增塑機理: 通??捎霉簿鄣姆椒ㄕ叻肿拥腡g 。一般無共聚物的Tg介 于成它的體的均聚物的Tg之,可以用共聚的方法得到所要求的 具有某個Tg的高分子材料(可以 改Tg )。。

    14、共聚物的Tg與共聚方 法、共聚體性、體的配比有關。 Tg與體分的關系(Fox方程): 分 A,B體分的重量分數 分 A,B體均聚物的Tg 共聚 如果由于與第二組分共聚而使Tg下降,稱之為“內增塑作用”。 接枝共聚對Tg的影響比無共聚的大,也更復。 共混:共混的相容性通常以其Tg的情況來表征。 相容性極好:均相體系,共混物的Tg只有一個,且介于兩種物各 自的Tg之。 相容性好:微非均相,宏均相體系,出相互靠近的二個Tg (比原物的Tg)。 相容性差:仍保持原來物的二個Tg,明不能混容。 共混 共混,若相容性差,可通添加增容來提高相容性。 增容能減小界面能,提高性能各異的兩種聚合物共混相容性和形成。

    15、均勻 分散相的助劑。 當交度不大,交 于Tg幾乎無影響. 當交密度增大,隨著交聯點密度的增加,高聚物的自由體積 減少,分子鏈的活動受到約束的程度也增加,相鄰交聯點之間的平均 鏈長變小,Tg隨著增高。 交度很高,交聯點之間分子鏈比鏈段還小, 無Tg。 交 晶的影響 100晶, 無非晶區, 沒有玻璃化 例如:PET,于無定形PET的Tg69,而晶PET的Tg 81(晶度50%),隨晶度的增加Tg也增加. 因 晶聚合物中含有非晶部分,因此仍有玻璃化溫度,但 是由于微晶的存在,使非晶部分段的活能力受到制,一般 晶聚合物的Tg要高于非晶同種聚合物的Tg。 (2)外在因素 作用力 實驗速度 測量頻率 外力。

    16、的大?。?拉應力和壓應力 力與Tg的關系式: Tg=A-Bf Tg A.B常數 玻璃化溫度與外力的關系 力可以強迫段沿力方向運,增加自由體,所以Tg降低 。 作用力 圍壓力(液壓力) 從分子運動角度看,增加壓力相當于降低溫度使分子運動 困難,或者從自由體積理論來看,增加壓力就容易排除自由體 積,只有繼續提高溫度,鏈段才能運動,所以 Tg 提高。 壓力使自由體積下降, 故使Tg升高。 由于玻璃化轉變是鏈段的運動,不是熱力學平衡的過程,段運 本身是一個松弛程,需要 。 外力作用快,聚合物形變跟不上環境條件的變化,聚合物就顯 得比較剛硬,使測得的 Tg偏高。 升溫速度快,也必然使定的玻璃化溫度偏高。。

    17、 例如分子量足高的聚苯乙熔融體,用冷卻速度1/天,得 Tg100。而當用冷卻速度l分 得玻Tg105。 外力作用 和升(降)溫速率 實驗速度 量的率 由于玻璃化 是一個松弛程,外力作用的速度不同將引起 點的移。用 方法量的玻璃化溫度Tg通常要比靜的膨 法得的Tg高,而且Tg隨量率的增加而升高。 式中 a、b都是常數, 是測量頻率 3.3 結晶高聚物的力學狀態 聚 合 物 結晶性聚合物 非結晶性聚合物 晶態 非晶態 結晶條件 充分條件 必要條件 分子結構的對稱 性和規整性 結晶條件,如溫 度和時間等 內因(熱力學條件 ) 外因(動力學條件 ) 材料中無定形部分占比例大,所表的力學特征與無定形相近。

    18、 。 (晶度低于40% ) 1. 低晶度高聚物的-T曲 無定形態 低結晶度 TfTm TfTm (晶度大于40%) 2.高晶度高聚物的-T曲 若在高溫入高 ,加工很 行,再升溫又可能致分解 ,成型加工是很不利的,所以晶相分子量控制的低些 ,只要足機械強度即可。 由于晶區限制了形 ,因此在晶區熔融之前, 聚合物整體表不出高 。能否察到高 取決于非晶區的Tf是否大 于晶區的Tm。 TfTm 低分子晶體由晶構 液體的熔融(或熔化)是一 個相程。晶高聚物的熔融然也是相程,但晶 高聚物不象低分子晶體那具有明確的熔點。 3. 晶高聚物的熔化程與熔點 熔點Tm與熔限 晶高聚物從開始熔融到完全熔融的溫度范很(。

    19、小分子晶體熔 融溫度化只有0.2左右),人稱個溫度范熔限,而把完 全熔融的溫度定 熔點Tm。 生種象的原因是在高聚物晶程中形成完善程度不同的 晶體,由于體系粘度很大,當高分子、段沒有作完全有排列 于平衡晶狀,體系已被 。因此,高分子的晶程通 常只能生成準定晶而于 狀。然,完善程度差的晶體會 在低溫度下熔化,而 完善的晶體在高溫度下才熔化,故出 的熔融溫度范即熔限。 從熱力學上講, 在平衡熔點時, 聚合物的結晶過程與熔融過程達到平衡 與分子間作用力有關, 分子間作用力越 大, 熔融焓越大 與分子鏈柔順性有關, 柔性越大, 熔融熵 越大 一級相轉變 4. 影響熔點的因素 高聚物的化學構 片晶的厚度。

    20、 晶溫度Tc “ ” 外力 影響熔點的因素 分子性的高聚物的熔點要比柔性高聚物的熔點高,極性 (具有強極性基)和 形成高熔點的高聚物。 高聚物的化學構 例如,主基可以是胺-CONH-;氨基甲酸-NHCOO-;-NH- CO-NH-,些基都易在分子形成 ,從而使分子的作用力大 幅度增加,熔點明提高。 聚NHCONH 聚胺NHCO聚氨NHCOO 分子取代基的極性也分子的作用力有著影響。 例如,在聚乙(Tm=138.7),分子上不同的取代基 -CH3(等聚丙,Tm=176) -Cl(聚乙,Tm212) -CN(聚丙,Tm=317), 隨取代基的極性增加,熔點呈升的 。 取代基的極性 分子的性 n增加。

    21、分子的性,可以使分子的構象在熔融前后化小,即 小,故使熔點提高。 n一般在主上引入狀構,共雙或在 上引入大的性 取代基均能達到提高熔點的目的。 -C=C-C=C- Tm 性取代基 分子鏈的剛性對熔點的影響 Tm=146 Tm=375 Tm=265 Tm=430 -CH2-CH2- 側基體積增加,熔點升高 Tm=146 Tm=176 Tm=304 Tm=350 分子的稱性和整性 具有分子 稱性和整性的聚合物,在熔融程S相 小,故 具有高的熔點。 聚苯二甲酸乙二的Tm110 聚苯二甲酸乙二的Tm240, 聚苯二甲酸乙二的Tm267; 通常反式聚合物比相的式聚合物的熔點高 如反式聚異戊二(杜仲膠)T。

    22、m74, 而式聚異戊二的Tm28。 由于片晶是由折迭 成的,因而在片晶中存在由于折和端 而生的兩缺陷。此外,即使在最仔 晶的品中,也是存在 著其它缺陷,例如空洞等,因此片晶厚度任何一種高聚物晶體的 熔點有很大影響。 高分子晶體表面普遍存在堆砌不整的區域,因而在晶表面 上的將不熔融作完全的獻。片晶厚度越大, 表面能越小, 熔點 越高。 片晶的厚度 高聚物的熔點與晶溫度有關。高聚物的晶溫度越低,熔點越低 ,熔限越,而在高溫度下晶,熔點高而且熔限窄。 晶溫度Tc n什么會生種象呢?是因晶溫度低,的活能 力差,不允 段行充分的排列,因而形成了整度不同的晶體 。整性差的晶體在低溫度下即會瓦解,而整性好的。

    23、晶體要待更 高溫度才能熔融,因而形成的熔限且熔點低。如果晶溫度 升高, 段活能力增強,生成的晶體完整,熔點高,熔限 也窄。所以,熔限隨晶溫度的化, 是晶體構完整性分布 的反映。 “ ”熔點的影響 晶高聚物的熔點,由于“ ”稀 (如增塑,其它可熔性添加等)和無共聚的體而被降低。 在晶性聚合物中加入稀 ,如增塑或溶,使熔點降低, 其降低的程度與稀 的性與用量有關。 外力的影響拉伸是有助于晶的,因此,拉伸亦能提高熔點。 無規高分子是否一定不能結晶? PVC: 自由基聚合產物, 氯原子電負較大, 分子鏈上相鄰的氯原子相互 排斥, 彼此錯開, 近似于間同立構, 因此具有微弱的結晶能力, 結晶度較 小(約。

    24、5%) PVA: 自由基聚合的聚乙酸乙烯基酯水解而來, 由于羥基體積小, 對分 子鏈的幾何結構規整性破壞較小, 因而具有結晶能力, 結晶度可達60% 聚三氟氯乙烯: 自由基聚合產物, 具有不對稱碳原子且無規, 但由于氯原 子與氟原子體積相差不大, 仍具有較強的結晶能力, 結晶度可達90% 3.4 高聚物的粘性流 3.4.1 聚合物的熔體流 當溫度高于非晶聚合物的Tf、晶聚合物的Tm,聚合物 可流的粘流或稱熔融。塑性聚合物的加工成型大多是利用其 熔體的流性能,例如出、注射、吹塑、注薄膜、熔融 等。 聚合物熔體的流性可用多種指來表征,其中最常用的是熔融 指數:指在一定的溫度下和定荷下,10min內。

    25、從定直徑和度 的準毛管內流出的聚合物的熔體的量,用MI表示,位 g/10min。 于同種聚合物而言,熔融指數越大,聚合物熔體的流性越好 。但由于不同聚合物的定的準條件不同,因此不具可比性。 3.4.2 聚合物熔體流的特點 (3)熔體流伴隨高形: (1)粘度大,流性差:是因高分子的流是通段的 位移來 的,它不是分子的整體遷移,而是通 段的相 遷移來 的,似蚯蚓的蠕。 (2)不符合牛流定律:大多數聚合物熔體在流 程中粘度 隨切速率的增加而下降。牛流定律: v ( 剪切力,v剪切速率,粘度常數) 伸展 卷曲 假塑性流體 大多數高聚物熔體和濃溶液粘度隨剪切速率的增加而減小,即所謂剪 切變稀,屬假塑性流。

    26、體。這是因為高分子在流動時各液層間總存在一定的 速度梯度,細而長的大分子若同時穿過幾個流速不等的液層時,同一個大 分子的各個部分就要以不同速度前進,這種情況顯然是不能持久的。因此 ,在流動時,每個長鏈分子總是力圖使自己全部進入同一流速的流層。不 同流速液層的平行分布就導致了大分子在流動方向上的取向。 這種現象猶如河流中隨同流水一起流動的繩子(細而長)一樣,它們總 是自然地順著水流方向縱向排列的,高聚物在流動過程中隨剪切速率或剪 切應力的增加,由于分子的取向使粘度降低(剪切變稀)。 層流 3.4.3 聚合物Tf的影響因素 Tf是高 向粘流的 溫度,是加工成型的下限溫度。受多種 因素的影響: (1)分子 構:凡是能提高高分子柔性的構因素均可使Tf下降 ; (2)分子量的影響:Tf是整個分子開始運的溫度,M越大,內摩擦 力越大,整個分子向某一方向運的阻礙越大,Tf越高。 (3)外力大小及其作用 : 外力,Tf;外力作用 ,有利粘性 流,相當于Tf下降。 (4)加入增塑可降低聚合物的Tf。 1)非晶高聚物有哪三種力學狀態? 2)什么是高聚物的Tg?什么是高聚物的Tm? P331 第5章第9. 第10題 P334 第9章第7題。

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