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    銀納米棒光學性質離散偶極近似計算

  • 上傳人: 娟**
  • 文檔編號:21822367
  • 上傳時間:2019-10-17
  • 文檔格式:PDF
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    銀納米棒光學性質 離散偶極近似計算
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    1、第 17 卷 第 3 期化 學 物 理 學 報Vol. 17,No. 3 2004 年 6 月CHINESE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICSJun. 2004 1003-7713/2004/03-253-6 * Project supported by the National Natural Science Foundation of China(20228020, 20021002) . * * Corresponding author,E-mail:zqtian xmu. edu. cn Received 27 November 2003;in final for。

    2、m 24 February 2004. 銀納米棒光學性質的離散偶極近似計算* 楊志林a, b, 胡建強a, 李秀燕b, 周海光b, 田中群a* * (廈門大學 a. 固體表面物理化學國家重點實驗室, 化學系,b. 物理系,廈門 361005) 摘 要: 利用離散偶極近似 (Discrete dipole approximation, 簡稱 DDA) 的方法, 從理論上對粒子的形狀、 尺寸及周 圍介質等因素對銀納米粒子, 特別是銀納米棒的光學性質的影響進行了較系統的研究. 計算表明, 置于空氣中的 棒狀銀納米粒子的光學性質與其形狀密切相關, 縱向表面等離子體共振吸收峰的位置隨納米棒長徑比的增加呈。

    3、 現線性紅移關系. 給出了空氣中銀納米棒縱向表面等離子體共振吸收峰的位置隨長徑比變化的 DDA 擬合公式. 如果將金屬納米粒子置于折射率更高的介電環境中, 其縱向等離子體共振吸收峰的位置進一步呈現線性紅移關 系. 合成的銀納米粒子的 TEM 圖像及相關的 UV-VIS 消光光譜顯示 DDA 計算結果與實驗值相當一致. DDA 算法 與 Mies 理論在計算球狀銀納米粒子的消光系數時給出很接近的結果, 這表明用 DDA 的方法來分析銀的光學性 質是準確可靠的; 而 DDA 算法對銀納米棒消光特性的成功擬合則表明, 該算法相對 Gans理論而言, 在研究納米 粒子的光學性質時具有更廣的適用性及更高。

    4、的準確性. 關鍵詞: 離散偶極近似;納米棒; 納米球;光學性質; 銀 中圖分類號:O433. 5 文獻標識碼:A A DDA Calculation on the Optical Properties of Silver Nanorods* Yang Zhilina, b, Hu Jianqianga, Li Xiuyanb, Zhou Haiguangb, Tian Zhongquna* * (a. State Key Laboratory for Physical Chemistry of Solid Surfaces,Department of Chemistry,b. Departme。

    5、nt of Physics,Xiamen University,Xiamen 361005) Abstract The optical properties of metal nanoparticles are quite different from those of the bulk materials mainly due to the collective oscillations of their conduction electrons known as the surface plasmon resonance(SPR) , which is strongly dependent。

    6、 on the particle shape and size,and the dielectric properties of the local environment where the nanoparticles are embedded in. Based on the discrete dipole approximation(DDA)method,we studied the optical properties of silver nanorods with different aspect ratios in some special dielectric environme。

    7、nt including air,water,acetone,methylene chloride and pyridine. The DDA simulation of the ultraviolet-visible(UV-Vis)ex- tinction spectra of silver nanorods with varying aspect ratios shows the plasmons absorption splits into two bands cor- responding to the oscillation of the free electrons along a。

    8、nd perpendicular to the long axis of the rods. The transverse mode shows almost a fixed resonance at about 350 nm while the resonance of the longitudinal mode is red-shifted and strongly depends on the aspect ratio of the nanorods. An empirical formula was given to predict the peak posi- tion of the。

    9、 longitudinal palsmon band of the silver nanorods with different aspect ratios in the air. The calculation result also shows the maximum of the longitudinal plasmon band of a silver nanorod with a fixed aspect ratio depends on the medium dielectric constant in a linear way. The TEM image and corresp。

    10、onding UV-Vis extinction spectrum of silver nanosphere and nanorods synthesized by our lab are in good agreement with the DDA simulation results. Keywords Discrete dipole approximation,Nanorods,Nanosphere,Optical properties,Silver 1 引 言 納米尺度的金屬粒子所具有的特殊光學及電子 學性質使得其在生物傳感器、 化學傳感器、 表面增強 光譜技術以及光電子、 納電子器件。

    11、等方面有著廣闊 的應用前景 1 -5. 近年來, 可控尺寸及形狀的金和銀 納米粒子的制備、 表征技術及其獨特的光學性質引 起了包括物理學、 化學、 材料科學及生命科學在內的 諸多領域的科研工作者的高度關注 6 -9. 90 年代 中、 后期以來, 許多研究組用不同方法相繼制備了的 不同尺寸及形狀 (包括球狀、 棒 (線) 狀、 三角狀、 棱 柱體、 立方體等) 的各類金屬納米粒子 10 -12. 金屬 納米粒子的制備技術及 TEM、UV-Vis 消光光譜等 相關的表征技術的進展為系統研究各類納米粒子的 光學性質提供了必要的實驗基礎. 對粒徑遠小于入射光波長的球狀及橢球狀粒子 而言, 有關其光的。

    12、吸收、 散射性質的理論早就建 立 13 -15. 而對無確定形狀及有著較大尺寸的粒子而 言, 光與物質的相互作用要復雜得多, 一般只能依靠 用數值解的方法去求解麥克斯韋方程得到 16, 17. 然 而, 由于以往的數值解方法往往程序復雜且對計算 機要求較高, 很難被廣泛應用, 因而在大多數情況 下, 實際納米粒子常被近似看成球狀或橢球狀粒子, 然后再借助米氏 (Mies) 散射理論或甘氏 (Gans) 理 論來做簡單的定性或半定量處理 8, 18. 如在未來納 米電子信息技術中有著重要應用前景的金屬一維納 米棒的光學性質常被首先簡化成橢球體然后再利用 甘氏理論來處理. 由于這種近似難以真實體現。

    13、納米 棒的幾何形狀, 因而對其光學性質的研究往往不可 避免地引起較大的誤差, 如文獻 18 為了解釋金納 米棒的 UV-Vis 消光光譜的實驗結果而不得不在計 算中引入不合理的介電環境參量來做理論擬合. 因 此, 采用一種能真實摸擬金屬納米粒子的形狀因素 對其光學性質的影響的方法, 對全面而準確地了解 各種金屬納米粒子的光學性質顯然是非常必要的. 離散偶極近似理論近年來被發展成為一種原則 上可對任意形狀及尺寸的金屬納米粒子的吸收、 散 射及消光性質進行計算的新方法, 它與實驗測得的 紫外-可見吸收光譜相結合, 已成為目前認識納米粒 子的光學性質的重要手段 11, 19 -21. 該方法占用計算。

    14、 資源不多, 且在計算光與金屬納米粒子的相互作用 時不受粒子尺寸及具體形狀的限制, 因而顯示出了 很強的優越性. 我們將以此為基礎對銀納米粒子, 特 別是用傳統的解析方法無法解決的棒狀納米粒子的 光學性質展開研究. 2 離散偶極近似的基本理論 離散偶極近似 (Discrete Dipole Approximation, DDA) 相對于常見的 T 矩陣及修正長波近似理論 (MLWA) 為中心的數值處理方法而言, 對計算機的 要求更低, 適用范圍更廣, 程序處理也更為簡單,其 基本原理如下 22: 為計算任意形狀的納米粒子的吸收、 散射及消 光性質, 離散偶極近似首先將該粒子視為 N 個立方 單。

    15、元構成的集合體, 并將每個立方單元均視為點偶 極子來處理. 任一個點偶極子與局域場的相互作用 表示為 (忽略頻率因子) : Pi= iEloc(ri)(1) 式中,i為點偶極子極化率;Eloc包括入射光電場 及其它偶極子在該處所形成的偶極場, 可表示為: Eloc(ri)= E0exp (ikri)-+ j,i AijPj(2) E0為入射光電場的振幅;k 為波矢. 相互作用矩陣 有如下形式: AijPj= exp (ikrij) r3 ij k 2r ij (rij Pj) + 1 - ikrij r2 ij r2 ijPj - 3rij(rijPj) (j , i) (3) 式中 rij=。

    16、 -ri- rj-, 將式 (2) 與式 (3) 代入式 (1) , 整理可得到: AP = E(4) 對于包含 N 個點偶極子的體系來說,E 與 P 均為 3N 維矢量;A為 3N 3N 矩陣. 解此 3N 維復線性 方程可求得極化矢量 P. 消光系數 (包括吸收與散射 兩部分) 可由以下方程求得: Cext= 4k -E0-2+ N i =1 Im (E* loc, iPi) (5) 本工作所采用的 DDA 計算程序 (DDSCAT, Version 5a10) 中, 需要選擇的參數包括粒子的形狀、 粒子的有效半徑、 偶極子數目、 粒子的隨頻率變化的 介電常數 (或折射率) 等. 應該注意。

    17、的是, 當金屬粒 子并非是處在真空中時, 必須要輸入其有效介電常 數或有效折射率, 參數文件里相應的波長值也應做 452化 學 物 理 學 報第 17 卷 相應變化 23. 3 銀納米粒子光學性質的實驗及理論分析 3. 1 銀納米粒子的形貌與其光學性質的關系 按本實驗室新近發展的合成方法, 通過適當控 制還原劑的濃度可分別得到單一形狀的球型銀納米 粒子或球狀與不同長徑比 (柱狀粒子長度與直徑的 比) 的棒狀納米粒子的混和物, 具體制備細節及原 理可參閱文獻 24 . 圖 1a 是按該方法所合成的未 經分離的球狀及棒狀銀納米粒子混和物的透射電鏡 (TEM) 照片, TEM 照片在 JEM-200。

    18、 CX 的100 kV 顯 微鏡下得到. 從圖 1a 中可以看到, 反應產物中除了 粒徑在 20 30 nm 的球狀粒子外, 還存在較多數量 的不同長徑比的棒狀納米粒子. 圖 1b 中 A 線是其 相應的 UV-Vis 消光光譜, 在 410 及 745 nm 分別出 現兩個消光極大值. 該譜圖在 Hewlett-Packard 8452 二階陣列譜儀上使用1 cm 的石英池得到. 進一步的 實驗表明, 當控制還原劑的濃度小至一定程度時, 其 反應產物中則只存在球狀粒子, 此時, 其 UV-Vis 消 光光譜變為只有單一的吸收峰, 見圖 1b 中 B 線; 而 如果增加還原劑的濃度, 隨著反應。

    19、產物中的棒狀粒 子的平均長徑比不斷增加, 其消光光譜也隨之發生 明顯的變化, 處于長波長方向的吸收峰位置發生紅 移, 見圖1b 中 C 線, 但410 nm 附近的峰只是在強度 上略有變化, 其位置基本不變. 以上實驗事實表明, 410 nm 附近的峰應源自于球狀銀納米粒子, 而 745 nm的峰則源自銀納米棒的影響, 該峰隨長徑比 的增加而紅移. 為從理論上對不同形狀的銀納米粒 子的光學特性有更深入的認識, 我們采用 DDA 算法 分別對來自反應物中的銀納米球及納米棒的消光效 率系數做了定量計算, 結果如下. (a) Wavelength/ nm (b) 圖 1 銀納米粒子的 TEM 圖及 。

    20、UV-Vis 消光光譜 a. 球狀及棒狀銀納米粒子的 TEM 圖;b. 同一銀溶膠相應的 (A) 及改變粒子形貌后的 UV-Vis 消光光譜 (B 及 C) Fig.1 TEM image of the silver nanoparticles and the corresponding UV-Vis extinction spectrum a. TEM image of Ag nanosphere and nanorods;b. The corresponding UV-Vis extinction spectra of the same colloidal silver solution(。

    21、A)and the shape effect on the optical properties of the nanoparticles(B and C) 3. 2 銀納米球光學性質的理論分析及 DDA 計算 一般而言, 微小的固體粒子的光學吸收及散射 譜峰要受到等離子體激元 (自由電子) 、 聲子 (晶格 振動) 及激子 (電子空穴對) 等許多因素的影響. 對 金屬納米粒子而言, 其光學性質主要取決于等離子 體激元的影響. 由于納米粒子相對于塊狀金屬來說 具有大得多的比表面積, 自由電子的運動往往受到 粒子邊界的強烈影響, 因而, 其光學性質又主要由表 面等離子體激元的性質來決定. 當入射。

    22、光作用于金 屬納米粒子時, 電子受到光電場的驅動而集體運動, 并與特定頻率的光發生共振而強烈吸收, 金屬納米 材料因而在其消光光譜上顯示出塊狀材料所沒有的 表面等離子體共振吸收峰. 表面等離子體共振吸收 峰受到粒子的形狀、 尺寸、 介電環境及自身材料等因 素的強烈影響. 對球型粒子而言, 因其形狀簡單且具 有中心對稱性使得其光學性質的理論分析相對簡 552第 3 期楊志林等:銀納米棒光學性質的離散偶極近似計算 單, 傳統上可采用 Mies 理論對其進行討論. 在入射 光波長遠大于粒子的尺寸時, 通常其尺寸效應引起 的光學性質的變化可忽略不計, 介電環境的變化則 是影響單個球型銀納米粒子表面等離。

    23、子體共振峰位 的主要因素. 我們首先采用 Draine 和 Flatau 應用快速傅利 葉變換和復共軛梯度方法編寫的能計算納米粒子的 光學性質 (包括吸收、 散射和消光截面) 的 DDA Fortran語言源程序, 并經過改進后對球狀銀納米粒 子的消光性質隨介電環境的變化進行了計算. 計算 中銀的介電常數取自文獻 25, 納米球的直徑固定 為 20 nm, 其周圍介質的折射率 m 分別取 1. 33 (水) 、 1. 36 (丙酮) 、1. 42 (二氯甲烷) 及 1. 51 (嘧 啶) , 結果見圖 2 (a) . 正如靜電近似理論所預言的那 樣, 隨著納米粒子所處環境介電常數的增大, 其最。

    24、大 消光位置逐漸紅移, 極值位置分別出現在 402、 405、 412、 426 nm. 計算表明, 當所取的偶極子的數目 N 在 5000 以上時, 便可以得到相當平滑的消光光譜曲 線, 其峰值位置不再受 N 增大的影響, 但峰的強度 顯示出較小的變化. 由于我們的目的主要是確定對 金屬納米粒子的光學性質影響最大的表面等離子體 共振的位置, 因此, 我們并沒有取程序所能允許的最 大的偶極子數目來計算, 計算中所取的偶極子數目 在 (5 8)103. 考慮到我們實驗上銀納米粒子所處 介電環境的折射率應略大于水 (水的折射率為 1. 33, 相當于介電常數 1. 77) , 因此, 可以斷言 U。

    25、V- Vis 消光光譜上410 nm 的峰是由反應產物中的球形 粒子所產生. Wavelength/ nmWavelength/ nm 圖 2 不同介電環境中的球狀銀納米粒子消光效率的理論計算 (a) 離散偶極近似 (DDA) 的數值計算結果; (b) 米氏方法對相同粒子的計算結果. Fig.2 Theoretical calculation for the extinction efficiency of silver nanospere in different dielectric medium using(a)DDA method and(b)Mies theory 為了檢驗 DDA 。

    26、計算的可靠性并比較其與 Mies 理論的誤差, 我們又對前述納米球用 Mies 理論計 算了其消光系數. 考慮到粒子 20 nm 的粒徑遠小于 入射光波長, 計算中我們直接采用靜電近似理論而 忽略了粒子尺寸的影響, 結果見圖 2 (b) . 從圖 2 中 可以看到, 相對 DDA 的計算結果, 相應的等離子共 振吸收峰極為相近, 但顯示出極其輕微的藍移, 其極 值位置分別出現在 394、398、404 及 416 nm 處. Mies 方法相對 DDA 算法出現微弱藍移是因為我們 在前者的計算過程中忽略了粒子尺寸對其光學性質 帶來的影響, 而 DDA 算法中則自然包含了粒子尺寸 對光學性質的具。

    27、體影響. 如果考慮到隨著球狀金屬 納米粒子尺寸的擴大會使其消光極值位會出現輕微 的紅移這一點 26,DDA 算法與 Mies 理論是完全 一致的. 由此, 通過對 DDA 計算結果與 Mies 理論 及實驗結果的比較分析, 可以得到結論, DDA 算法 用于計算銀納米粒子的光學性質是完全可行的. 3. 3 銀納米棒的光學性質隨長徑比的變化及介電 環境的影響 一維納米材料 (納米棒, 納米線, 納米管) 的獨 特的性質使得其在納電子學及納光子學方面有著重 要的應用前景. 在一維金屬納米材料光學性質方面, 近年來主要的研究對象集中于雖然昂貴但形貌相對 易于控制的金納米棒及納米線的研究. 在棒狀粒子。

    28、 長徑比不大的情況下, 其光學性質的研究常先將其 近似成橢球再借助 Gans理論來進行 8, 18. 然而, Gans理論雖然在分析橢球狀的納米粒子的光學性 質時是十分有效的工具, 但應用于棒狀粒子的光學 652化 學 物 理 學 報第 17 卷 性質的定量計算時不可避免的會引起較大的誤差. 離散偶極近似作為一種數值處理方法, 則可非常容 易的對包括棒狀粒子在內的任意形狀的納米粒子的 光學性質做出計算. 為準確理解我們實驗上所得到 銀納米棒的消光性質并探討其影響因素, 我們采用 DDA 理論對此進行了定量計算, 計算結果見圖 3. 我們首先分析了銀納米棒的長徑比對其光學性 質的影響, 圖3 (。

    29、a) 是長徑比分別為3 : 1、 4 : 1、 5 : 1 及 6 : 1 的銀納米棒的消光系數的 DDA 模擬. 計算 中固定納米棒的直徑為 10 nm, 并假定粒子處在空 氣中 (折射率 m 為 1) . 可以看到, 銀納米棒的光學 性質相對于球狀納米粒子發生了很大的變化. 與球 形金屬納米粒子的單個吸收峰不同, 不同長徑比的 銀納米棒都呈現出兩個強度不同的消光極大值. 一 個強度較弱, 位置都在 330 nm 附近, 按電磁場理論, 這對應著銀納米棒的表面等離子體的橫向共振吸收 峰; 由于強度很弱, 此橫向吸收峰常被來自銀納米球 的非均勻加寬的等離子體共振吸收峰所覆蓋. 另一 個消光極大。

    30、值隨著納米棒長徑比的增大而不斷紅 移, 從長徑比為 3 : 1 時的 560 nm 紅移至 6 : 1 時的 835 nm, 該峰與表面等離子體的縱向共振吸收峰相 對應, 對納米粒子的光學性質產生重大的影響. 從中 可以看到, 置于空氣中的銀納米棒在其長徑比為 5 左右時, 其縱向等離子體共振吸收峰即移出可見光 區而近入近紅外區. 經過數據擬合, 在忽略粒子的尺 寸效應的情況下, 空氣中的銀納米棒的縱向吸收峰 位與長徑比之間存在線性增長關系, 消光極值位置 可表示成: max= 285. 35 + 91. 84R(6) 式中 R 為長徑比. 計算所得的銀納米棒的縱向吸收 峰隨長徑比的增加而紅移。

    31、趨勢顯然與實驗結果是一 致的. 與計算值相比較,UV-Vis 消光光譜中的吸收 峰的半峰寬要大, 這主要是由所制得的棒狀粒子的 長徑比不均勻分布而引起. Wavelength/ nmWavelength/ nm 圖 3 棒狀銀納米粒子消光效率的 DDA 計算 (a) 大氣環境下銀納米棒的消光效率隨長徑比的變化; (b) 確定長徑比的納米棒的消光效率隨介電環境的變化. Fig.3 DDA simulations of the orientation averaged extinction efficiency spectra of silver nanorods (a)Nanorods in t。

    32、he air with different aspect ratios; (b)Nanorods with fixed aspect ratio in different dielectric mediums. 如果考慮到我們所制備的銀納米粒子處在溶液 里, 由于其介電環境相對空氣而言有所差別, 因而其 光學性質也會發生較為明顯的變化. 為分析不同介 電環境對銀納米棒光學性質所產生的具體影響, 我 們進一步采用 DDA 方法對長徑比相同但所處介電 環境不同的棒狀銀納米的消光效率進行了計算. 計 算中長徑比固定為4 : 1, 直徑保持10 nm,但其周圍 介質的折射率分別取 1. 33、1. 3。

    33、6、1. 42 及 1. 51, 結 果見圖 3 (b) . 從中我們可以看到, 隨著介電環境介 電系數的增大, 銀納米棒的縱向吸收峰不斷紅移, 其 消光極值位置分別是 835、850、883 及 938 nm, 而 其橫向吸收峰的位置雖有輕微紅移但變化不大, 大 致在 350 nm 左右. 通過曲線擬合, 我們發現所考慮 的長徑比為 4 : 1 的銀納米棒的縱向等離子體共振 752第 3 期楊志林等:銀納米棒光學性質的離散偶極近似計算 吸收峰的位置與周圍介質的折射率 m 成線性關系, 峰值波長可表示成 max= 90. 12 + 559. 52m(7) 也就是說, 對長徑比為 4 : 1 的。

    34、銀納米棒, 每當所處 介電環境的折射率增加 0. 01, 其縱向等離子體共振 吸收峰紅移 5. 6 nm. 4 結 論 比較以上 DDA 計算結果與實驗數據, 可以看 出, 410 nm 附近的吸收峰顯然源自反應混和物溶液 中的銀納米球, 該峰為典型的球狀銀納米粒子的表 面等離子體共振吸收峰. 棒狀納米粒子的光學性質 較球狀納米粒子而言發生了明顯的變化. 首先是在 340 nm 附近出現了一不易察覺的小峰, 該峰來自銀 納米棒的橫向等離子體共振吸收, 因其強度較弱, 基 本上被球型粒子的非均勻加寬的共振吸收峰所覆 蓋; 其次是在長波長位置出現了另一個強度較大的 消光極值峰, 這與納米棒的縱向表。

    35、面等離子共振吸 收峰相對應, 該峰的位置對納米棒的長徑比及所處 的介電環境非常敏感, 基本上呈現線性紅移關系. 我 們相信, 充分了解銀納米粒子的光學性質隨其形狀 及介電環境而變化的定量關系, 對制備具有更高活 性的表面增強拉曼散射活性基底及靈敏準確的折射 率傳感器等有重要的指導意義. 恭祝朱起鶴先生八十華誕! 參 考 文 獻 1Haes A J,Van Duyne R P. J. Am. Chem. Soc. ,2002, 124: 10596 2Elghanian R,Storhoff J J,Mucic R C,et al. Science, 1997, 277: 1078 3Gu Z,。

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